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研究背景 磷酸根离子(phosphate ion,Pi)它是一种常见的无机阴离子，不仅在细胞信号传输和能量代谢等生物过程中发挥着重要作用，而且随着使用领域的扩大，对我们的生活的影响也越来越大。在农业上，磷酸盐是植物的三大营养物质之一；在工业上，磷酸盐通常用作清洁剂中的软水；磷酸盐几乎是所有食品的天然成分之一，作为食品加工中的重要食品成分和功能添加剂；磷酸盐作为耐火材料中的胶凝剂。
随着现代农业和工业的快速发展，磷酸盐得到了广泛的应用。在人类活动的影响下，生物所需的营养磷不可避免地进入水环境。磷是导致各种水营养丰富的营养元素之一，过量的磷通过各种方式进入水会导致藻类等浮游生物在水生生态系统中迅速繁殖和过度生长，导致水溶解氧下降直至耗尽，严重破坏水原生态平衡，对水质安全和水生生物构成巨大威胁。因此，磷酸盐的检测对饮用水质量安全和环境保护具有重要意义，迫切需要开发高效的磷酸盐检测方法。
近期，等人与联合报道基于多功能Fe/Zr双金属 MOF磷酸根检测采用纳米酶比荧光分析方法。该方法中使用的纳米酶具有三种功能：自发荧光、类过氧化物酶催化活性和磷酸盐特异性识别。其中，纳米酶的自发荧光来自带荧光的有机配体，类酶的活性来自铁金属位点，特异性来自锆金属位点。MOF纳米酶具有类过氧化物酶活性，可在过氧化氢条件下催化OPD氧化产生OPDox，OPDox555 是一种荧光物质nm一个新的发射峰出现在任何地方；同时，纳米酶本身的荧光被催化OPDox淬灭，在435nm纳米酶本身荧光的发射峰值强度会降低。当磷酸根添加到催化系统中时，磷酸根与纳米酶相互作用，抑制纳米酶的过氧化物酶活性，导致OPDox产量下降，荧光强度下降，同时由OPDox淬灭效应也受到抑制，使淬灭效应受到抑制MOF自发荧光恢复纳米酶。总之，随着磷酸根的加入，555 nm处OPDox435 nm处纳米酶本身荧光的发射峰强度增加。两个荧光峰的强度比I555/I435随磷酸盐浓度的变化而变化。基于此，他们设计了一种磷酸盐检测的比例荧光传感器。与其他磷酸盐检测方法相比，这种比例荧光检测方法可以在环境分析中实现基于多功能双金属的高选择性和超灵敏度磷酸盐检测MOF纳米酶的检测思路也可用于指导其他污染离子的检测。
Illustration of the ratiometric fluorescent Pi sensing platform based on UiO-66(Fe/Zr)-NH2with three functions of intrinsic fluorescence,peroxidase-mimetic activity,and specific recognition towards Pi.
图文分析 (A) Comparison of the XRD profiles of synthesized UiO-66(Fe/Zr)-NH2and simulated UiO-66(Zr)-NH2(the inset shows the simulated structure of UiO-66(Fe/Zr)-NH2). (B),(C) and (D) display the SEM image,FTIR spectrum and XPS of synthesized UiO-66(Fe/Zr)-NH2,respectively.
(A) Comparison of the fluorescence spectra of free 1,4-BDC-NH2ligand and synthesized UiO-66(Fe/Zr)-NH2. (B) Fluorescence spectra of different systems.
(A) Impact of Pi specifically adsorbed by UiO-66(Fe/Zr)-NH2on the fluorescence system. (B) Comparison of the EPR spectra of UiO-66(Fe/Zr)-NH2with or without the presence of Pi.
(A),(B) and (C) The XPS,SEM image and FTIR spectrum of UiO-66(Fe/Zr)-NH2after recognizing Pi,respectively. (D) and (E) The Zr 3d and O 1s XPS of Pi-adsorbed UiO-66(Fe/Zr)-NH2. (F) The mechanism of Pi affecting the fluorescence systems.
(A) The fluorescence profiles of the proposed platform over the addition of Pi at various concentrations. (B) Change of theI555/I435value over the level of Pi,and the inset shows the linear relationship between theI555/I435value and the logarithm of Pi concentration.
Ratiometric fluorescent responses of the proposed platform towards Pi in the presence of other common ions (1 - none, 2 – K+, 3 – Na+, 4 – Al3+, 5 – Co2+, 6 – Cu2+, 7 – Eu3+, 8 – Hg2+, 9 – Fe3+, 10 – Mg2+, 11 – Mn2+, 12 – Pb2+, 13 – Cl−, 14 – CO32−, 15 – HCO3−, 16 – NO3−, 17 – SO42−, 18 – SO32−, 19 – Br−, 20 – Ac−, and 21 – AlO2−,). The concentrations of all the ions are 0.33 mM.
总结展望
总而言之，该工作采用多功能双金属MOF纳米酶建立了比率型荧光检测Pi的方法。与其他磷酸盐检测方法相比，该方法的创新点包括：(1)通过与具有荧光的有机配体配位，所制备的材料也具有很强的自发荧光；(2)材料中引入双金属位点，不仅使材料具有类过氧化物酶活性来激发另一种荧光，还赋予材料特异性识别Pi的能力；(3)Pi的加入可以诱导两个相互独立的信号同时发生变化，从而建立比率型荧光传感体系用于Pi的高性能检测。这种比率型荧光检测方法在环境分析中具有潜在的应用价值。
相关成果以""为题发表在国际学术杂志Nanoscale上。
本文作者：LX
责任编辑：NXH
校对：WMZ
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